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我所金催化剂研究取得新进展
  www.dicp.cas.cn    发布时间:2016-09-12    供稿部门:DNL2005、科技处
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    近日,我所航天催化与新材料研究室(15室)和穆斯堡尔谱技术研究组(DNL2005)在金催化剂研究方面取得新进展。通过调节Au与羟基磷灰石(HAP)之间的金属-载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction,简称SMSI),成功设计并制备出具有稳定性和高活性的金催化剂(Au/TiO2-HAP)。在模拟汽车尾气CO消除反应中,该催化剂反应稳定性优于商业三效催化剂(JM888),相关研究成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。(http://dx.doi.org/10.1002/anie.201601823)金催化研究领域国际知名学者Masatake Haruta教授发表题为“Ultrastable nanogold catalyston the way going to practical application”的评论文章对该工作进行了highlight。(http://www.cjcatal.org/EN/10.1016/S1872-2067(16)62526-3

  近年来,纳米金催化剂由于对多种反应表现出优异的催化活性和选择性而广受关注。但金纳米粒子稳定性低,在高温环境或者反应下易聚集长大从而降低了反应活性,严重阻碍了金催化剂的实用化进程。制备兼具高稳定性和高活性的金催化剂面临巨大挑战。 

  近期,张涛院士团队和王军虎研究员团队发现AuHAP在高温氧化条件下可以形成SMSI,引发载体对金纳米粒子的包裹(J. Am. Chem. Soc.2016,138,56-59),提高了金纳米粒子的稳定性;但是,过度的包裹会覆盖活性位,从而降低催化活性。为解决这一问题,研究团队向HAP中掺入活性载体TiO2,调节HAPAu之间的强相互作用,既改变了纳米粒子的包裹程度,又提供了高活性反应位点,从而研制出同时具有高活性和高稳定性的负载金催化剂Au/TiO2-HAP。该催化剂经800℃高温焙烧后仍具有可观的CO氧化活性,且对一系列高温反应表现出优异的反应稳定性。在模拟汽车尾气的CO消除测试中表现出优于商业三效催化剂的反应稳定性。研究结果还表明,该催化剂中Au纳米粒子位于HAPTiO2两种载体的界面之间:这种特殊构型使金纳米粒子靠近HAP的一侧由于SMSI作用被HAP包裹,确保了催化剂优异的抗烧结性和稳定性;同时,靠近TiO2一侧裸露,可以与反应底物直接接触,确保了催化剂的高活性。该催化剂不仅显示出潜在的实用性,更重要的是,该催化剂的设计与制备开辟了一条通过调节SMSI效应制备兼具高稳定性与高活性金催化剂的新途径。  

    上述研究工作得到国家自然科学基金的资助。(文/ 唐海莲、乔波涛)

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