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我所二维纳米材料限域单原子催化剂研究取得新进展
  www.dicp.cas.cn    发布时间:2016-06-02    供稿部门:502组、科技处
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  近日,我所催化基础国家重点实验室邓德会副研究员和包信和院士带领的研究团队在长期深入研究二维催化材料和纳米限域催化的基础上,与中国工程物理研究院的张文华研究员合作,发现石墨烯限域金属CoN4中心在染料敏化太阳能电池的对电极I3- I- 的还原反应中,可实现催化活性和稳定性的“双优”。相关结果以通讯形式发表在近期的《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 6708)上,并被选为该期刊新一期的内封面文章进行重点介绍  

  众所周知,在催化反应中,催化剂的活性和稳定性有时就像“跷跷板”的两端,很难同时实现高活性和高稳定性。因此,众多的科研人员开始探索和设计新的催化材料来同时实现催化剂的高活性和高稳定性。该团队在前期研究二维纳米材料如石墨烯、硫化钼纳米片等限域过渡金属单原子催化剂(Sci. Adv. 2015, 1(11): e1500462Energy Environ. Sci. 2015, 8, 1594)的基础上,通过高能球磨3d过渡金属酞菁分子和石墨烯纳米片,实现利用碳//金属原子之间形成的强共价键来锚定配位不饱和过渡金属中心,形成平面的金属N4中心结构;由于N原子的“桥梁”作用,显著提高了过渡金属在石墨烯晶格里的结构稳定性;通过优化内嵌金属种类,合成出多种石墨烯内嵌单原子金属中心结构材料。 

    染料敏化太阳能电池因其较高的能量转换效率而备受关注,其中其光阳极的对电极I3- I- 的还原利用到大量的贵金属Pt催化剂,制约了该电池的商业应用。该合作团队在前期探索Pt替代催化剂(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 7023)的研究基础上,发现该系列石墨烯限域3d金属单原子中心在I3- I- 的还原中表现出了良好的催化性能,其中石墨烯限域CoN4中心的催化活性最优,其电化学测试性能以及组装后的电池功率转换效率(8.40%)均优于贵金属Pt催化剂(7.98%),更为可贵的是,在一系列的石墨烯限域单金属中心中,CoN4中心的催化活性和稳定性都处于“火山型”曲线的顶点处,同时实现了催化剂的高活性和高稳定性。理论计算表明石墨烯内嵌金属CoN4中心的高稳定性来自于N原子同时对C原子和Co原子强的成键作用,通过N原子的桥梁形成了强的C-N-Co键;而其高的催化活性与其中心Co原子对I原子合适的吸附能紧密相关,在I3- 的还原过程中,生成的吸附态I原子的脱附是反应的决速步,而在Co位点上,I原子的脱附相对于其它3d金属中心更为容易。这一研究成果为高活性和高稳定性的多相催化剂的设计提供了新思路。

  以上研究得到了国家自然科学基金委、中国科学院纳米先导专项和教育部能源材料化学协同创新中心 (2011·iChEM) 的资助。(/ 姜秀美、崔晓菊) 

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