我所利用固体核磁共振揭示OXZEO催化合成气转化反应路径

 

  近日,我所固体核磁共振及催化化学创新特区研究组(05T5组)包信和院士、侯广进研究员团队利用固体核磁共振(ssNMR)技术,在金属氧化物分子筛(OXZEO)双功能催化剂催化合成气转化机理研究方面取得新进展。

  自2016年包信和和潘秀莲研究等提出OXZEO催化剂设计概念以来,OXZEO催化体系已发展成为煤炭及其他碳资源转化的重要平台,并且获得广泛关注。OXZEO催化体系中涉及C1物种到多碳产物的生成过程,其反应网络非常复杂,机理研究困难,研究人员往往直接借鉴甲醇催化转化中提出的烃池(HCP)机理加以解释。

  本工作中,研究人员利用ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化体系,借助准原位ssNMR-GC的检测方法,追踪了包括表面多碳羧酸盐、多碳烷氧基、BAS吸附环戊烯酮、环戊烯基碳正离子在内丰富的中间体的动态演化过程,建立了从初始碳碳键生成到稳态转化—催化剂内部中间体与气相产物对应关系的反应阶段,揭示了含氧化合物中间体到烯烃及芳烃产物的反应路径,论证了CO和H2参与含氧化合物路径并在二次反应中起重要作用的观点。除模型催化体系外,研究人员在多种OXZEO催化剂上均观测到了关键中间体,验证了之前提出的包括含氧化合物路径在内反应机理的普适性。

  相关成果以“Oxygenate-based Routes Regulate Syngas Conversion over Oxide–zeolite Bifunctional Catalysts”为题,于近日发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。该论文的共同第一作者是我所05T5组博士研究生纪毅和高攀助理研究员。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金等项目的资助。(文/图 纪毅、高攀)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41929-022-00806-2

版权所有 © 中国科学院大连化学物理研究所 本站内容如涉及知识产权问题请联系我们 备案号:辽ICP备05000861号 辽公网安备21020402000367号