我所发表二氧化碳催化转化综述文章

  近日,我所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组(DNL19T3)孙剑研究员、葛庆杰研究员、位健副研究员团队发表了二氧化碳(CO2)催化转化综述文章,系统介绍了CO2催化加氢合成不饱和重质烃的研究现状与发展前景。

  不饱和重质烃是指含有四个以上碳原子和不饱和碳碳键的烃类化合物,例如α-烯烃、芳烃等,是用途非常广泛的重要有机化工原料。目前不饱和重质烃的生产主要依赖于不可再生的化石资源,其制备工艺往往能耗较高且对环境不友好。为应对CO2等温室气体引起的气候变化问题,特别是当前全球碳达峰、碳中和背景下,CO2高效催化转化利用已成为近年来催化领域的研究热点。以CO2为碳源与可再生能源制取的“绿氢”,通过催化加氢合成α-烯烃、芳烃等高附加值化学品,为实现“双碳”目标提供新策略,对于推动能源变革和绿色低碳发展具有重要意义。

  相比于短碳链化学品,不饱和重质烃具有更高的附加值和能量密度。因此,CO2加氢合成不饱和重质烃更具吸引力和挑战性。开发高效稳定的催化剂,精准控制C–O键活化和C–C键偶联,是实现这一过程的关键。近年来,该领域高效催化剂的研发快速发展。该综述围绕上述过程,全面介绍了CO2加氢通过直接和间接两种不同路径合成α-烯烃和芳烃的研究进展,系统论述了催化剂的理性设计与制备、多活性位点的亲密性效应、催化剂的稳定性与失活、反应机理以及反应器设计等问题,总结了目前不同CO2转化路线的优势和发展现状,展望了未来发展先进催化剂面临的挑战及其潜在的应用前景,以及下一代CO2加氢技术在未来实现碳中和的机遇。

  孙剑团队一直致力于CO2加氢制备高值化学品和燃料研究,于2017年报道了CO2加氢直接转化制备高品质汽油(Nat. Commun.,2017)工作,受到了广泛关注和研究。随后,团队延续多功能催化剂设计理念,陆续实现了CO2加氢高效转化制备异构烷烃(ACS Catal.,2018;ACS Catal.,2020)、α-烯烃(ACS Catal.,2020)、芳烃(Appl. Catal. B-Environ.,2021)和高碳醇(Appl. Catal. B-Environ.,2021)等。此外,团队与企业合作,建成了二氧化碳加氢合成高品质汽油的工业试验装置,并于2020年11月实现了一次投料试车成功。

  该综述以“Towards the Development of the Emerging Process of CO2 Heterogenous Hydrogenation into High-value Unsaturated Heavy Hydrocarbons”为题,于近日发表在Chemical Society Reviews上,并被编辑邀请作为下一期封面文章予以重点推介。相关研究工作得到了国家自然科学基金、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”、中科院青促会、辽宁省“兴辽英才计划”和我所创新基金等项目的资助。(文/图 位健、姚如伟、韩誉)

  文章链接:https://doi.org/10.1039/D1CS00260K

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