我所揭示非铅锆基空位有序双钙钛矿纳米晶体动力学机理

  近日,我所复杂分子体系反应动力学研究组(1101组)韩克利研究员团队在全无机非铅钙钛矿纳米晶体动力学机理研究方面取得新进展。该团队首次合成出非铅锆(Zr)基空位有序双钙钛矿纳米晶体,并详细讨论了其发光动力学机理,为开发新型无机荧光粉提供了独特的策略。

  热活化延迟荧光(TADF)是一种可获得较高激子利用率的发光机制。在热能的帮助下,最低激发三线态(T1)激子通过反系间穿越回到最低激发单线态(S1)进行发光。热活化延迟荧光通常在纯有机分子或金属有机配合物中比较常见,而在全无机胶体纳米晶体中鲜有报道。

  近年来,全无机CsPbX3型(X=Cl,Br,I)钙钛矿纳米晶体由于其优异的光电性能,引起了广泛的研究关注。然而Pb的高毒性和稳定性差的问题严重阻碍了它们的实际应用。在该研究工作中,研究人员围绕自然界中丰富且无毒的金属锆(Zr)元素,通过热注射法首次合成出空位有序Cs2ZrBrxCl6-x(0≤x≤1.5)双钙钛矿纳米晶体。该纳米晶体展现出颜色可调节的且有效的光致发光特性以及良好的稳定性。研究人员利用变温荧光光谱和变温时间分辨荧光光谱,同时结合纳秒瞬态发射光谱以及泵浦—探测飞秒时间分辨光谱等技术,阐明了该晶体热活化延迟荧光机制。

  相关研究成果发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。该工作得到了国家自然科学基金和国家重点研究与发展计划等项目的资助。(文/图 刘四平、杨斌)

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