我所基于原位PEEM揭示SOEC中电场与氧溢流耦合驱动电极动态重构机制

近日,我所能源催化转化全国重点实验室纳米与界面催化研究中心表面科学与界面催化研究组(521组)傅强研究员、宁艳晓副研究员团队利用自主研制的近常压光发射电子显微镜(NAP-PEEM),实现了固体氧化物电解池(SOEC)电极动态重构过程的原位可视化表征,揭示了电场与氧溢流(oxygen spillover)协同驱动电极迁移的作用机制。

SOEC是一类在高温条件下实现电能与化学能高效转换的电化学器件。在其运行过程中,高温、电场、气氛等条件驱动电解质和电极的表界面处发生离子输运、氧溢流、电解质/电极动态重构,这些过程的实时动态表征面临挑战。

傅强团队长期致力于发展原位表界面表征方法和仪器,先后研制了深紫外激光光发射电子显微镜(DUV-PEEM)、近常压光发射电子显微镜(NAP-PEEM)、质谱—真空拉曼耦合装置(TPD-Raman)、冷冻X射线光电子能谱(Cryo-XPS),并将这些技术应用于能源催化研究中(Rev. Sci. Instrum.2020Natl. Sci. Rev.2021Rev. Sci. Instrum.2025J. Am. Chem. Soc.2025Angew. Chem. Int. Ed.2025)。

在本工作中,团队利用自主研制的NAP-PEEM在高温、外场和气氛条件下表面过程动态成像的优势,结合微区X射线光电子能谱(μ-XPS)、原位质谱等技术,基于构建的平面型Ag|Y2O3掺杂ZrO2YSZ|Ag模型电池,实现了阳极表界面化学态及结构演化的时空分辨关联。研究发现,在外加电压作用下,YSZ和阳极的三相界面位点形成高活性氧物种并溢流到Ag电极表面。同时,局部电场与氧溢流形成协同增强效应,共同驱动Ag电极发生定向迁移。空间电场分布决定了Ag迁移的方向性,而氧溢流则控制最终迁移程度。该工作实现了SOEC工作条件下电极动态重构行为的原位时空可视化,为理解高温电化学体系中的重要表界面过程提供了研究方法。

相关研究成果以“Electric Field and Oxygen Spillover Coupling Governs Electrode Migration in Solid Oxide Electrolysis Cells”为题,于近日发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该工作的第一作者为521组博士研究生裴晋徽。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“能源电催化的动态解析与智能设计”等项目的支持。(文/图 裴晋徽、宁艳晓)

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.6c07436

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