近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心固体核磁共振及前沿应用研究组（524组）侯广进研究员、高攀副研究员团队在甲烷（CH₄）选择性氧化研究中取得新进展。团队通过在纳米片丝光沸石（MOR）分子筛上构筑钠—金（Na–Au^δ⁻）界面，在温和条件下实现了甲烷近乎100%选择性氧化为甲醇、乙酸等含氧化合物。

在温和条件下将甲烷经选择性碳—氢（C–H）活化定向转化为高值含氧化物，是实现能源结构升级与温室气体减排的关键途径之一。原位生成过氧化氢（H₂O₂）活化甲烷C–H键虽可规避外源H₂O₂的高成本、低效率与储运风险，但如何通过对H₂O₂生成速率、浓度及活性氧物种（·OH、·OOH）的动力学平衡调控，实现C–H键的可控活化并抑制含氧产物的过度氧化，仍是该领域的核心科学问题。

在本工作中，团队基于片层MOR分子筛构筑了Na–Au^δ⁻界面，在温和条件（150 °C及CH₄/O₂/CO/H₂O）下实现甲烷近100%选择性氧化转化，含氧化合物产率达2.02  mmol·gcat^-1·h^-1。多维谱学表征与理论计算表明，相对于Au^δ⁻位点，Na–Au^δ⁻界面一方面降低甲烷C–H键活化能垒，促进其初始活化；另一方面，该界面位点调控O–O键断裂与H₂O解离动力学，实现了H₂O₂及·OH的可控原位生成，从而在高效活化甲烷与定向转化的同时有效抑制深度氧化。团队进一步推测了可能的反应路径：原位生成的·OH活化甲烷生成·CH₃自由基；后者可分别与·OH或吸附态*CO偶联，选择性生成甲醇与乙酸。该工作揭示了温和条件下原位生成H₂O₂在甲烷C–H键活化中的动态作用机制，提出的界面电子微环境调控策略为实现甲烷选择性可控氧化提供了新思路。

相关研究成果以“Engineering Na–Au^δ⁻ Interfaces for Enhancing Selective Methane Hydroxylation with O₂ via Controlled In Situ H₂O₂ Generation”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、大连市高层次领军人才团队等项目的资助。（文/图 李显泉）

文章链接：https://www.cell.com/joule/abstract/S2542-4351(26)00159-5