我所利用单原子催化剂实现CO2还原C-C偶联制乙醇

  近日,我所催化与新材料研究中心(1500组群)黄延强研究员和张涛院士团队,与香港城市大学刘彬教授、清华大学李隽教授合作,在单原子催化研究领域取得新进展,实现了二氧化碳(CO2)电还原C-C偶联高选择性制乙醇。

  利用可再生电力构筑CO2高效碳循环,是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1产物,直接CO2催化还原C-C偶联高选择制乙醇不仅是一项科学挑战,同时也具有重要应用价值。单原子催化剂因其孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性,从而赋予其独特的催化性质,且已在烯烃氢甲酰化(Angew. Chem. Int. Ed.,2016)、乙醇合成(JACS,2020)等重要C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。

  本工作中,研究人员开发了由SnS2纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂,通过CO2在SnS2纳米片上还原生成甲酸中间体,在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究结果表明,在-0.6至-1.1VRHE的宽电位范围内,乙醇的选择性可超过70%;同时结合同位素(13CO2和H13COOH)标记实验和密度泛函理论研究,阐明了单原子Sn活性中心上CO2还原C-C偶联机制。本工作发展了一种基于级联催化剂的CO2RR高选择性C-C偶联的新策略,进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势及其在C-C偶联反应中的潜力。

  相关研究成果以“A tin-based tandem electrocatalyst for CO2 reduction to ethanol with 80% selectivity”为题,于近日发表在《自然—能源》(Nature Energy)上。上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的支持。(文/图 丁杰)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3

  DICP科普一下∣乙醇

版权所有 © 中国科学院大连化学物理研究所 本站内容如涉及知识产权问题请联系我们 备案号:辽ICP备05000861号-1 辽公网安备21020402000367号