我所开发出石墨烯限域N,O对称配位不饱和Fe单原子新材料

  近日,我所催化基础国家重点实验室二维材料化学与能源应用研究组(508组)吴忠帅研究员团队与包信和院士团队合作,在精准限域调控配位不饱和Fe单原子催化剂方面取得新进展,开发出一种石墨烯限域的N,O对称配位不饱和的Fe单原子新材料,该材料具有超高的氧还原活性,可作为锌空气电池的正极催化剂,展示出优异的放电功率密度及稳定性。

  锌空气电池因其较高的理论能量密度(1086Wh/kg)和安全性而备受关注。其中Fe-N配位单原子催化剂被认为是锌空气电池氧还原反应中最有前途的商用Pt/C催化剂替代品之一。然而,精确调控Fe单原子的配位构型以提高催化性能仍具有挑战。

  本工作中,该团队通过精确调节配位环境,开发出限制在石墨烯框架内的N,O对称双配位不饱和的Fe单原子材料(Fe-N,O/G)。获得的Fe-N,O/G催化剂表现出0.86V的半波电位,优异的稳定性和甲醇耐受性;以其作为正极催化剂构筑的锌空气电池具有164.7mW/cm2的峰值放电功率密度,并且在20mA/cm2下,具有超过150h的放电稳定性,优于商用Pt/C催化剂。理论计算证明,N,O对称双配位构型可以有效调节Fe单原子的电子结构及活性位点对中间体的吸附强度,从而提高催化性能。该工作为设计和调控金属单原子的精确配位环境以实现金属—空气电池中催化剂的优化提供了新的思路。

  相关研究成果以“N,O symmetric double Coordination of Unsaturated Fe Single-Atom Confined within Graphene Framework for Extraordinarily Boosting Oxygen Reduction in Zn-Air Batteries”为题,于近日发表在《能源环境科学》(Energy Environmental Science)上。上述工作得到国家自然科学基金、中科院洁净能源创新研究院合作基金等项目的资助。(文/图 李月娇)

  文章链接:https://doi.org/10.1039/D3EE00747B

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