我所研发新型宽光谱捕光MOFs类光催化剂

  近日,我所宽光谱捕光材料与光催化创新特区研究组(DNL16T2组)章福祥研究员等人在新型宽光谱捕光催化剂研发中取得新进展,设计合成了一种新结构的Ni-MOFs单晶,并将其剥离成纳米带。该新型催化剂具有宽光谱的可见光吸收,较好的水稳定性,以及可以在无助催化剂条件下展示出优秀的光催化水分解半反应制氢性能等,其可见光制氢表观量子效率达到8.0%。

  利用太阳能光催化分解水制绿氢是转化太阳能到化学能的理想途径之一,其中光催化剂具有较宽范围的可见光吸收(简称“宽光谱捕光催化剂”),是实现太阳能高效转化的前提基础。

  在本工作中,该团队通过合理选择光敏性的有机配体——1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)为捕光中心,与[Ni3O16]镍氧团簇节点的催化中心组成了新型的MOFs单晶(Ni-TBAPy-SC)光催化剂,该单晶催化剂经过简单的超声剥离形成纳米带(Ni-TBAPy-NB)。研究发现,该MOFs纳米带不仅具有良好的可见光吸收、合适的能带位置、P型半导体的特性,而且在不同pH的水溶液中展示出较好的化学稳定性。光催化测试表明,在无额外助催化剂条件下可以进行光解水还原半反应,且在420±10nm光照射下,测得产氢半反应的表观量子效率(AQE)为8.0%。通过电化学,荧光测试和理论计算分析发现,该MOFs纳米带结构的有序配位性以及将捕光中心和催化位点结合的独特结构,是促进电荷分离和在无助催化剂条件下获得高效光催化性能的主要原因。上述研究成果为设计合成其它高效太阳能光化学转化的MOF类光催化新材料提供了借鉴。

  章福祥团队一直致力于具有我国自主知识产权的宽光谱捕光新材料研发,在氮氧化物、卤氧化物和金属有机框架MOFs等类型宽光谱捕光材料开发方面取得了系列进展,并受邀撰写多篇综述性论文(Adv. Energy Mater.,2018;Adv. Mater.,2018;Joule,2018;Adv. Mater.,2019;Adv. Mater.,2021;Adv. Mater.,2021;Coord. Chem. Rev.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2022等)。

  相关研究以“Water-stable Nickel Metal-Organic Framework Nanobelts for Cocatalyst-free Photocatalytic Water Splitting to Produce Hydrogen”为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该工作的第一作者是我所DNL16T2组博士研究生刘利芳、博士后杜仕文和助理研究员郭向阳。上述工作得到了国家自然科学基金,中科院国际合作项目,国家重点研发计划等项目的支持。(文/图 刘利芳) 

  文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c12179

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