我所利用固体核磁共振技术揭示氧化铟纳米颗粒表面羟基网络

  近日,我所固体核磁共振及催化化学创新特区研究组(05T5组)侯广进研究员团队在高场(18.8T)超快魔角旋转(MAS≥60kHz)固体核磁共振(NMR)技术应用于材料结构表征研究中取得新进展。该团队借助高场超快1H MAS NMR技术,并结合17O NMR、1H-1H同核、1H-17O异核相关实验,对富羟基的氧化铟(In2O3)表面结构进行了深入分析,并利用高分辨率定量NMR技术研究了羟基的理化性质和催化性能。同时,该研究工作也拓展了高场超快MAS NMR技术在富羟基材料表征中的应用。

  羟基是金属氧化物表面的主要活性位点之一,然而,羟基的光谱表征非常具有挑战性,特别是对于一些富羟基表面体系,所获得谱图的分辨率十分有限,且定量分析过程也比较繁琐。1H NMR技术得益于NMR对短程结构的高灵敏度、1H的 100%天然丰度和高旋磁比,以及1H易定量分析等优势,在羟基表征中展现出较高的优越性。

  本工作中,该团队首先借助提高场强和MAS转速,大幅度提高In2O3纳米颗粒表面羟基信号的分辨率,实现了对9种不同的羟基位点的分辨;再利用17O 3QMAS和1H-17O异核实验,确定了各类羟基位点分别为2种端羟基、4种双桥羟基和3种三桥羟基。此外,团队利用2D 1H-1H SQ-SQ,DQ-SQ和TQ-SQ同核实验,系统地揭示了在这种复杂的表面环境中,各类羟基之间的空间临近信息。最后,团队还利用1H NMR,定量研究了这些羟基的热稳定性和CO2活化性能。该研究将有助于更好地理解In2O3纳米颗粒的表界面微观结构及催化反应机理。

  相关研究成果以“Unraveling the Surface Hydroxyl Network on In2O3 Nanoparticles with High-Field Ultrafast Magic Angle Spinning Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy”为题,于近日发表在《分析化学》(Analytical Chemistry)上。该工作的共同第一作者是我所05T5组博士研究生韩巧和博士后高攀。上述工作得到国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才计划”、国家博士后创新人才支持计划、中国博士后科学基金、我所创新基金等项目的资助。(文/图 韩巧)

  文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.1c02759

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