我所提出调控CO2加氢反应产物选择性的新策略

  近日,我所催化与新材料研究室王晓东研究员、李林正高级工程师、乔波涛研究员和张涛院士团队在调控CO2加氢反应选择性方面取得新进展,发现反应条件下,氢溢流及其金属-载体之间的电子转移可以调控CO2加氢反应的产物选择性。

  CO2加氢转化为燃料及化学品是实现CO2减排和碳资源可持续利用的一个重要策略。常压下,CO2加氢反应主要生成CO和CH4,但是两种产物通常相伴而生,因此,如何高选择性地将CO2转化为某种单一产物仍具有挑战。此外,前期的研究工作中关于催化剂结构-功能间的关联几乎都是在非反应条件下建立的,使得影响CO2加氢催化剂选择性的关键控制因素尚不清楚。

  该团队通过改变TiO2载体的晶形和贵金属Ru的负载量,实现了CO2加氢产物选择性的调控。研究表明,在反应气氛下,不同晶形载体担载的Ru基催化剂呈现出截然不同的产物选择性,在负载量为1wt%时,金红石型TiO2担载的催化剂主要生成CH4,锐钛矿型TiO2担载的催化剂主要生成CO,首次实现Ru纳米粒子表面CO2加氢产物选择性的调控。通过多种原位表征技术并结合理论计算发现:反应条件下,氢溢流并伴随着金属-载体间的电子转移可以影响中间体CO的吸附和活化,进而改变Ru基催化剂的CO2加氢反应选择性。基于这种认识,不但可以调控CO2加氢反应的选择性,而且可以改变其它催化(如CO选择氧化)反应的性能,这为涉氢反应催化剂的科学设计提供了新思路。

  研究成果发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述研究工作得到国家自然科学基金项目、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项(B)“能源化学转化的本质与调控”等资助。此外,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/图 李筱玉、李林)

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