我所研制出应用于X射线成像的零维非铅钙钛矿单晶

  近日,我所薄膜硅太阳电池研究组(DNL1606)刘生忠研究员团队与陕西师范大学刘渝城博士、徐卓博士、杨周博士等合作,基于近年在高质量大尺寸钙钛矿单晶生长的技术积累和完备的科研平台,成功设计、集成了大尺寸零微结构非铅(类)钙钛矿单晶高性能X射线成像器件。

  钙钛矿材料是近年发展最快也是最热门的半导体材料之一。与钙钛矿微晶薄膜相比,低缺陷态、高迁移率和更稳定的大尺寸钙钛矿单晶更适用于X射线等高能辐射探测。目前,已经有几种三维/二维(3D/2D)钙钛矿单晶材料被用于X射线探测器,但仍然存在很多不足。一方面,三维钙钛矿单晶具有高迁移率和大载流子扩散长度,但由于较高的载流子浓度,使得光电器件呈现很高的暗电流。此外,三维钙钛矿内部离子容易迁移,尤其是在高电场下离子迁移异常明显,导致探测器在工作状态下不够稳定,器件信噪比低,基线漂移严重,响应不稳定,甚至器件本身都容易损坏。

  之前的研究表明,低离子迁移和高体相电阻率是保证高能射线探测器在高电场下稳定输出的必要条件,因此也是实现高性能X射线成像的巨大挑战。此外,如何获得高质量、大尺寸的钙钛矿单晶,以及取代高毒性铅元素而不牺牲光电性能,更是该领域的较大难题。

  

  该团队采用低温溶液生长策略,成功制备了大尺寸零维结构铋基钙钛矿(CH3NH3)3Bi2I9 (MA3Bi2I9)单晶。试验证明,该单晶具有很高的X射线吸收率、很低的缺陷态密度、低离子迁移率、高体电阻率以及很好的环境稳定性等。在MA3Bi2I9单晶上设计制备集成的X射线探测器表现出优异的性能。在60 Vmm-1的电场下,探测器的灵敏度达到1947.3 μCGyair-1cm-2,检测限低于83 nGyairs-1,远低于常规医疗诊断剂量标准(5.5 μGyairs-1)。此外,MA3Bi2I9单晶X射线探测器的基线漂移率为5.0×10-10 nAcm-1s-1V-1,比三维结构的MAPbI3钙钛矿单晶低7个数量级(2.0×10-3 nAcm-1s-1V-1),保证了器件很好的工作稳定性和高信噪比,从而实现了高灵敏稳定的X射线成像。

  相关成果发表在Matter上。该工作同时得到了美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis教授团队和西安交通大学刘明教授团队的支持和帮助,得到了国家自然科学基金项目、中国国家重点研究与发展计划项目、陕西省科技创新引导项目等的资助。(文/图 段连杰、刘渝城)

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