我所实现生物质中氢键裁剪与重构

  近日,我所有机催化研究组(DNL0601)徐杰研究员、马红副研究员等在氢键可控重构方面的研究取得新进展,建立了氢键结合能测定新方法,并将其应用于预测和实现生物质羟基氢键的可控裁剪和重构过程。

  氢键的识别和裁剪,是生物质资源化利用的关键问题之一。木质纤维素等生物质资源结构中富含羟基,存在大量分子内和分子间氢键,使生物质体系的溶解和转化难度增大。有目的地破坏生物质体系中原有的氢键,寻求能够识别并裁剪“氢键”的分子剪刀,使得氢键结构发生可控性重构或转变,是生物质资源高效催化转化为生物基能源和生物基材料的瓶颈。

  

  该研究团队开展了生物质羟基化合物氢键识别、裁剪及氢键能量测定新方法研究。在前期研究中,研究团队发现生物质羟基化合物的羟基氢核磁位移的自然对数与温度倒数存在线性关系(Chem. Commun., 2015, 51, 1077-1080),提出了利用核磁技术测定羟基化合物自身氢键结合能的新方法(J. Phys. Chem. A, 2018, 122, 843-848)。在此基础上,本工作通过大量的理论推证和实验数据,建立起不同质子接受体和羟基化合物之间形成新的氢键结合能的测定方法;根据新氢键与羟基自身氢键结合能的差值,可以预判质子接受体是否可以成为“分子剪刀”,是否具有能力裁剪羟基自身氢键并重构形成新的氢键。依据该方法,研究团队发现了一种包含质子接受体的氢键重构低共熔(DES)体系,成功将α-纤维素粉末转变为透明的水凝胶和平整的纤维素膜材料,改变了α-纤维素粉末原有的晶体结构及形态。这项研究为预测和实现氢键的可控裁剪和重构提供了一种新的方法。

  相关成果发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并已申请中国发明专利。以上研究工作得到国家自然科学基金项目和中科院战略性先导科技专项A类“变革性洁净能源关键技术及示范”项目等资助。(文/图 罗杨、马红)

  

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